Este legendario tenor sueco comenzó a estudiar con su padre e integró el Cuarteto Björling junto a él y dos hermanos. Continuó su formación en la Escuela de Ópera de Estocolmo con John Forsell y Tullio Voghera. En 1930 debutó en Estocolmo y cantó regularmente en esa ciudad hasta 1939. En Viena se presentó por primera vez en 1936, en Chicago en 1937 y en Londres en 1939. Entre 1938 y 1960 fue miembro del Metropolitan, excepto durante los años de la guerra, y abordó repertorio italiano, francés y ruso, pero no germano aparte de Mozart. Estuvo casado con la soprano Anna-Lisa Berg y tenía solamente 49 años cuando falleció, poco después de dar un concierto en Estocolmo, a causa de problemas al corazón y episodios de alcoholismo.

Distintas características de su voz y su forma de actuar hicieron que Björling fuera el tenor dominante en la escena operistica, después de los reinados de Caruso y Gigli, y antes de la aparición de Pavarotti y Domingo. Curiosamente cautivó al público americano y a casi todo el europeo. La excepción se produjo en Italia donde algunos lo consideraban carente del "fuoco mediterraneo". Lo cierto es que el canto de Björling era apasionado, pero un gusto y musicalidad innatos mantuvieron sus emociones alejadas de ciertos excesos. Todo esto quedó plasmado en una cantidad importante de grabaciones, tanto de óperas como recitales, que afortunadamente se conservan con notable calidad.

La primera presentación de Jussi como tenor maduro fuera de Escandinavia ocurrió en 1935 (tenía 24 años), cuando apareció como Radames en "Aida" de Verdi en la Staatsoper de Viena.

El 24 de noviembre de 1938, el tenor de 27 años hizo su debut en el Metropolitan Opera de Nueva York, en el rol de Rodolfo de la opera "La Boheme" de Puccini, acompañado de Mafalda Favero como Mimi y de John Brownlee como Marcello. Por el resto de su vida Björling permaneció leal al Metropolitan, lealtad que sólo se interrumpió durante la segunda guerra mundial, periodo en el que se refugió en Suecia. Tras la guerra, el 29 de noviembre de 1945, reapareció en el Metropolitan como el Duque en "Rigoletto" junto a Bidu Sayao como Gilda y Leonard Warren como Rigoletto.

Aparte de cantar en Nueva York, Jussi se presentó en San Francisco, Los Angeles, Sacramento y Nueva Orleans. En 1955 cantó junto a la soprano Maria Callas en dos presentaciones de "Il Trovatore" en Chicago. Callas lo consideró el mejor intérprete de Manrico con el que había cantado.

Aparte de sus presentaciones operísticas, Björling dió innumerables conciertos en Norteamérica. Su debut en el Carnegie Hall ocurrió en noviembre de 1937, y en 1940 cantó la parte del tenor del Requiem de Verdi, bajo la dirección de Arturo Toscanini.

En mayo de 1939 realizó su debut en el Covent Garden de Londres. Cantó el Manrico de "Il Trovatore" junto a Gina Cinga, regresando a principios de 1960. En la Scala de Milán debutó en 1946 como el Duque en "Rigoletto", y realizó su última aparición allí en 1951 como Riccardo en "Un Ballo in Maschera", acompañado de Maria Caniglia, Cloe Elmo y Paolo Silveri.
 
Jussi Björling poseía una maravillosa voz y una gran técnica, que nunca utilizó para sus propios fines y gloria personal sino que siempre puso al servicio de la música. Una partitura era sacrosanta para él, y sus elevadas ideas sobre el arte del canto lo llevaron a especializarse en un repertorio compuesto especialmente por obras italianas y francesas. En alemán cantó esporádicamente algunos "Lieder". El famoso conductor de la época Sir Thomas Beecham, tuvo el deseo de realizar una grabación de la opera wagneriana "Lohengrin", con Björling en el rol principal, sin embargo aunque se hicieron arreglos para realizar esta producción, no pudo llevarse a efecto, así como la grabación de la Opera "Carmen" junto a Maria Callas, y de un disco de Duetos junto a la soprano Elisabeth Schwarzkopf.

Björling dejó un legado de más de una treintena de discos, grabaciones de operas completas, recitales, compilaciones de arias, duetos junto a sopranos como Renata Tebaldi, Zinka Milanov, Hjördis Schymberg, Maria Callas o Elisabeth Söderström, y actuaciones acompañado del afamado pianista Frederick Schauwecker.

Millones de seguidores alrededor del mundo, se siguen conmoviendo con el milagro de la voz humana de un tenor sueco que dejó una huella imborrable, y un maravilloso legado en la historia de la música selecta.